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Arbeitsgruppe Clusterdynamik
Prof. Dr. Udo Buck

am MPI für
Dynamik und Selbstorganisation

Göttingen
Homepage des
MPI für Dynamik und Selbstorganisation
Photodissoziation und Fragmentierung von Molekülen in verschiedenen Clusterumgebungen (Farnik)

Durch verschiedene experimentelle Anordnungen (adiabatische Expansion oder Pick-up) lassen sich einzelne Moleküle entweder im Inneren oder auf der Oberfläche grosser Wirtscluster plazieren und bei Wellenlängen von 193 nm und 243 nm dissoziieren. Erfolgreiche Experimente wurden für Halogen-Wasserstoff-Moleküle in und auf Argonclustern durchgeführt. Die entstehenden freien H-Atome werden durch Multiphotonprozesse ionisiert und ihre kinetische Energie und räumliche Verteilung in einem modifizierten Flugzeitmassenspektrometer gemessen. So lassen sich Dissoziationskanäle und deren Eigenschaften wie  zugehörige Winkelverteilungen und Verzweigungsverhältnisse bestimmen. Der Einfluß der Clusterumgebung, modellhaft beschrieben als Mikrolösung oder Käfig, läßt sich in den Messungen als Abweichung der Ergebnisse von denen des freien Moleküls feststellen, z.B. durch völlig abgebremste H-Atome. Untersucht wurden einzelne HBr, HI und HCl Moleküle sowie kleine HBr- und HCl-Cluster, die  in verschiedenen  Edelgasclustern eingebettet oder an der Oberfläche adsorbiert werden. Der Kafigeffekt hängt kritisch von der jeweiligen Lage des Moleküls und der Masse der Käfigatome ab. Zusätzlich wurden interessante Energietransfereffekte beobachtet, die durch Stöße der schnellen H Atome mit ihren Nachbarmolekülen im Cluster hervorgerufen werden. Bei diesen Experimenten wurde auch die kürzlich in Matrizen entdeckte Moleküle HXeI und HXeCCH nachgewiesen, und zwar durch ihr Photoprodukt H aus einem vollständig in einem schwachen elektrischen und starken Laserfeld orientierten Molekül. Im Fall von Ne als Gastcluster konnte gezeigt werden, dass die äußere Schale flüssig ist. Inzwischen wurden die Messungen mit umweltrelevanten HCl Molekülen auf Wasser-Clustern fortgesetzt. HCl wechselwirkt intensiv mit den Wassermolekülen, dissoziiert an der Oberfläche und bildet nach Anregung das Radikal H3O. Weiterhin wurden Pyrrol, Imidazol und Azethylen untersucht. Die Größenselektion wurde auch dazu benutzt, um die Fragmentierungswahrscheinlichkeiten bei Elektronenstoßionisation von schweren Edelgasen zu messen. Photodissoziationsprozesse wurden auch an Azethylen, Pyrrol und Imidazol gemessen.

 
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