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Arbeitsgruppe Clusterdynamik
Prof. Dr. Udo Buck

am MPI für
Dynamik und Selbstorganisation

Göttingen
Homepage des
MPI für Dynamik und Selbstorganisation
Reaktionen und Photoionisation in Mikro-Flüssigkeitsstrahlen (Abel)

   Zur Aufklärung des reaktiven Verhaltens von Metallclustern wurden in einem Experiment mit gekreuzten Strahlen die Reaktionsprodukte massen-, winkel- und energieaufgelöst gemessen. Der Nachweis geschieht dabei durch Photoionisation in einem Flugzeitmassenspektrometer. Es wurden bisher die Oxidation von Natriumclustern untersucht, die zu metallangereicherten Monoxiden und Dioxiden führt. Die Reaktionen von Natrium mit Wasserclustern ergibt in diesen Einzelstoßexperimenten nur Produkte der Form Na(H2O)n. Erst in Mehrfachstoßexperimenten in einer pick-up Anordnung mit einem Reflektron als Nachweis wurden auch Produkte der Art Na(NaOH)2(H2O)n gefunden. Dazu waren mindestens 3 Natriumatome und 6 Wassermoleküle notwendig. Ausführliche Rechnungen in der Parinello-Gruppe bestätigen dieses Ergebnis und liefern eine Darstellung der zugrunde liegenden Mechanismen. Durch Erhöhen des Natriumanteils läßt sich das Lösungsverhalten von Wasser- und Ammoniakclustern  bestimmen, das sich als völlig verschieden herausstellt [217].

Eine äußerst interessante Anwendung der Massenspektren dieser Cluster hat sich zur Aufklärung der Meßergebnisse aus der Cassini-Mission ergeben, die sich mit den Vulkanausbrüchen auf dem Enceladus-Mond des Saturn befassen. Die Heidelberger Cosmic Dust  Gruppe hat in Na armen Eisteilchen Na(H2O)n gemessen und in Na reichen Spektren Na(NaOH)k(H2O)n gemessen,genau wie in unseren Laborexperimenten. Der Nachweis von Na haltigen Substanzen ist der direkte Nachweis, das der Ozean im Inneren des Enceladus noch immer flüssig ist. Zur direkten Bestätigung haben wir das Experiment in einem Flüssigkeitsstrahl in der Abelgruppe wiederholt und in der Tat auch die vorhergesagten Chloride und Karbonate gefunden. Die Ergebnisse sind in Nature veröffentlicht [237] und haben ein lebhaftes Presseecho hervorgerufen, siehe Pressemitteilungen (MPG, UNI), Pressespiegel  und Fernsehbeitrag.

In einem weiteren Experiment wurde zum ersten Male die Bindunsenergien des solvatisierten Elektrons in Wasser mit einem Microjet gemessen [241]. Bei der Erzeugung des solvatisierten Elektrons aus einer Kalium-Eisenzyanid Lösung  ergibt sich mit 3.3 eV der Wert im Inneren der Flüssigkeit. Oberflächenzustände gehen in dieser Konfiguration nach innen. Bei der Erzeugung durch Zweiphotonenanregung in reinem Wasser werden 1.6 eV gemessen. Durch die spezielle Form der Anregung wird ein Rydbergzustand erreicht, der eine breite Elektronenverteilung zur Folge hat. Sie verbleibt an der Oberfläche des Wassers in Übereinstimmung mit extrapolierten Ergebnissen von Clusteranionen, die auch eine breite Elektronenverteilung besitzen. 
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